2025年11月3日,西南石油大学周莹教授团队联合英国利物浦大学、沙特阿美公司在材料领域国际期刊ACS Nano (IF=16.1)发表题为“Insights into Electron Dynamics in Mn-Doped Ag−In−S Quantum Dots for Efficient Photoelectrocatalytic Hydrogen Evolution”的研究论文,报道了团队在光电催化(PEC)硫化氢脱硫制氢材料研究领域的最新进展。我校为论文第一作者单位和通讯单位,新能源与材料学院蒋安强博士生为论文的第一作者;郭恒副教授、于姗教授、周莹教授为论文的共同通讯作者。


原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c15308

硫化氢体系中含硫物种的氧化路径解析
四川天然气储量和年产量均居全国第一,是我国天然气开采主战场,也是我国天然气“增储上产”的重中之重,但是四川盆地酸性天然气2/3以上含有大量伴生气硫化氢(H2S)和二氧化碳(CO2)。在川渝地区天然气生产过程中,H2S年处理约18亿方,净化成本占天然气生产总成本20%-30%,伴随CO2排放量高达500万吨,天然气中H2S净化处理至关重要。
高含硫天然气中硫化氢的清洁高值处理是天然气开发利用领域的重要发展趋势。若能将硫化氢净化处理和PEC制氢技术耦合,则能实现氢能的有效开发和硫化氢“变废为宝”资源化利用。然而,催化材料内部固有缺陷不可避免地在带隙中形成深能级陷阱,导致载流子氧化还原能力丧失,甚至引发非辐射复合(Shockley-Read-Hall复合),进而降低析氢反应可用载流子数量,导致脱硫制氢性能显著下降。
本研究针对上述问题,以Ag-In-S量子点(AIS QDs)为模型,提出通过Mn2+掺杂构建非稳态电子捕获中心的策略,利用Mn2+的半满3d轨道与AIS QDs能带结构的协同作用,实现光生电子从导带向Mn2+空d轨道的亚皮秒级转移,显著抑制SRH复合;结合PEC偏压会提高界面空穴可利用性,推动部分氧化路径向生成深度氧化产物转变,协同强化析氢反应。最终,析氢性能媲美最新无壳层无重金属量子点PEC系统,为富缺陷催化材料在PEC硫化氢脱硫制氢领域的高效利用提供研究范式。
在研究过程中,结合我校在光伏新能源现代产业学院自主搭建的飞秒高时间分辨超快光谱表征测试平台,发展了电化学原位多光谱联用技术,为成功揭示光电催化材料从飞秒到毫秒时间尺度内的电荷转移机制和表面反应动力学过程提供了关键支撑。
本工作依托清洁能源高效开发利用学科创新引智基地、能量转换与储存先进材料四川省国际科技合作基地、氢能绿色制储与高效利用川渝共建重点实验室等平台,获得了国家杰出青年科学基金、人社部国家外国专家项目、四川省国际合作项目等支持。研究工作由西南石油大学团队与英国利物浦大学屠昕教授团队、阿美石油等机构的中外师生联合攻关,体现了学校和学院双层面下的产教融合式“国际化产学研科技合作”培养模式,该成果标志着中外合作在油气资源与绿色能源学科交叉领域取得的重要突破。